鋰硫（Li–S）電池具有較高的理論能量密度和較低的成本，是下一代儲能裝置的理想選擇。其電化學性能很大程度上取決于多硫化鋰（LiPS）向Li2S以及充電期間向單質硫（S8）的有效可逆轉換。然而，液固相轉變過程的緩慢動力學限制了電池的倍率性能，同時也造成了更嚴重的穿梭效應和活性表面鈍化。尋找高效的催化劑來加速可溶性LiPS向不溶性S8或Li2S的轉化過程，是提高電池電化學性能的重要途徑。負載在固體基質上的單原子催化劑，理論上具有100%的原子利用率，并結合了非均相和均相催化劑的雙重優(yōu)勢。由于高導電性和優(yōu)異的活性，單原子催化劑已經廣泛應用于氧還原、析氫和CO2還原反應，可以預計其在含硫物種的轉化過程中也應起到高效的催化作用。

【成果簡介】

近期，合肥工業(yè)大學孔祥華副教授、中國科學技術大學季恒星教授和武曉君教授團隊在JACS期刊上發(fā)表題為“Cobalt in Nitrogen-Doped Graphene as Single-Atom Catalyst for High-Sulphur Content Lithium-Sulphur Batteries”的論文。該工作利用摻氮石墨烯基底上的單分散鈷原子促進LiPS的表面介導反應。結合原位X射線吸收光譜（XAS）和第一性原理計算，證明了Co-N-C配位中心作為雙功能電催化劑，可以分別促進放電和充電過程中的Li2S的形成和分解。S@Co-N/C復合材料可以提供1210 mAh g–1的比容量和5.1 mAh cm–2的面容量，當硫載量提高到6 mg cm–2時，容量衰減率降低到0.029%/圈。

【研究亮點】

該工作首次將單原子催化劑引入鋰硫電池，并通過高角度環(huán)形暗場-球差矯正掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）成像、原位XAS譜圖和第一性原理計算等揭示了單原子催化原理。該工作為單原子催化劑設計提供了思路，為高性能Li-S電池和其他電化學儲能裝置的開發(fā)開拓了新方法。